Hapniku elektrokeemiline redutseerumine Fe-N/C tüüpi katalüsaatoritel happelises ja aluselises keskkonnas

Date

2017

Journal Title

Journal ISSN

Volume Title

Publisher

Tartu Ülikool

Abstract

Hapniku redutseerumisreaktsiooni (ingl k oxygen reduction reaction ehk ORR) aeglase kineetika tõttu kasutatakse kütuseelementides sageli plaatinakatalüsaatoreid, millele otsitakse mitteväärismetallidel põhinevaid alternatiive. Käesolevas töös sünteesiti kõrgtemperatuursel pürolüüsil Fe-N/C tüüpi katalüsaatorid, kasutades selleks FeSO4∙7H2O-i, viit erinevat lämmastikku sisaldavat orgaanilist ühendit ehk nn N-ligandi ja süsinikkandjana ränikarbiidist sünteesitud süsinikmaterjali (C(SiC)). Uuriti kasutatud N-ligandi ja sünteesiparameetrite nagu raua sisalduse, Fe ioonide ja N-ligandi moolsuhte ning happega järeltöötluse mõju saadud katalüsaatorite ORR-i aktiivsusele. Lisaks uuriti aktiivsemate katalüsaatorite ajalist stabiilsust. Leiti, et Fe-N/C tüüpi katalüsaatorite ORR-i aktiivsus sõltub olulisel määral sünteesil kasutatud N-ligandist. Sünteesiparameetrite varieerimine antud töö raames ei avaldanud sünteesitud katalüsaatorite aktiivsusele mõju. Kasutades N-ligandina 2,2’-bipüridiini saadi kõige aktiivsem katalüsaator, mille ORR-i aktiivsus on aluselises keskkonnas võrreldav kommertsiaalse 20%Pt-Vulcan materjaliga. Seevastu 1,10-fenantroliinil põhinev katalüsaator oli ajas oluliselt stabiilsem nii aluselises kui ka happelises keskkonnas ja pärast ~150 h kestnud stabiilsustesti ka kõrgema ORR-i aktiivsusega kui algselt kõige aktiivsemaks osutunud 2,2’-bipüridiinil põhinev katalüsaator.

Description

Keywords

Hapniku redutseerumine, Elektrokatalüüs, C(SiC), Elektrokatalüüs, ORR, Katalüsaator, Raud, Lämmastik

Citation