Systematic study and NORM-LCA methodology development of NORM aspects in the bauxite residue valorization chain

Abstract

Ajalooliselt on looduslikult esinevatest radioaktiivsetest materjalidest (NORM) tulenevaid riske eiratud mitte ainult elutsükli hindamise (LCA) metoodikas, vaid ka mineraalide tööstuses, mille tulemuseks on töötajate, avalikkuse ja keskkonna tarbetu kokkupuude ioniseeriva kiirgusega. NORM kujutab endast aga samu terviseohte kui kunstlikud radionukliidid. Selle lahendamiseks selles töös saavutati kaks peamist eesmärki: (1) NORM-i mõjukategooria lisamine LCA metoodikasse ja (2) boksiidijääkide (BR) ümbertöötlemise protsesside iseloomustamine radioloogilisest vaatenurgast. Uus NORM-LCA mõjukategooria hõlmab märkimisväärseid riske inimeste tervisele, mida on ajalooliselt tähelepanuta jäetud. Mudel näitas, et tavapärastes ehitusmaterjalides sisalduvate looduslike radionukliidide radioloogiline mõju tekitab inimestele suurimat kahju võrreldes olemasolevate LCA mõjukategooriatega. BR-i lisamise mõju ehitusmaterjalidesse oleks aga tavapäraste materjalidega võrreldes väike, kuna need sisaldavad juba märkimisväärses koguses looduslikke radionukliide. Näidati, et BR-i mitmeastmelisi ümbertöötlemise protsesse saab saavutada ilma radionukliidide olulise akumuleerumiseta sekundaarsetes jääkides. Kinnitati, et BR-i ümbertöötlemisel tekkivate materjalide radioaktiivsuse kontsentratsioonid on tervisele ohu tekitamiseks liiga madalad. Seda seletatakse lahjendavate materjalide lisamise ja radionukliidide samaaegse eraldamisega väärtuslike metallidega selliste protsesside käigus nagu redutseeriv põletus, happeline leostus ja ioonvedeliku leostus. Uuringus täheldati, et loodusliku uraani ja tooriumi tasakaalu lagunemisahelad võivad keemilise ja metallurgilise töötlemise käigus katkeda, kusjuures ühe ahela isotoobid satuvad erinevatesse protsessivoogudesse (nt Bayeri protsessis lahustub ²³⁸U, samas kui ²²⁶Ra jääb tahkeks). Selle tulemusel eraldati mõned looduslikud radionukliidid koos väärtuslike metallidega, mistõttu on vaja täiendavaid uuringuid töötajate ohutuse kinnitamiseks, arvestades ka eraldatud väärtuslikke metalle. Kokkuvõttes näitas see uuring NORM-LCA mudeli olulisust nii tavapäraste kui ka tulevaste ehitusmaterjalide puhul ning kinnitas, et radioloogilisest seisukohast on BR ümbertöötlemine saavutatav ilma oluliste terviseohtudeta.

Historically, risks arising from Naturally Occurring Radioactive Materials (NORM) have been overlooked not only in the Life Cycle Assessment (LCA) methodology, but also in mineral processing industries resulting in unnecessary exposure to ionizing radiation to workers, public and environment. However, NORM pose same health threats as artificial radionuclides. To address this, two primary goals were achieved: (1) incorporation of a NORM impact category within the LCA methodology and (2) characterization of bauxite residue (BR) valorization streams from a radiological perspective. The newly developed NORM-LCA impact category covers considerable risks to human health that have been historically overlooked. The model demonstra₃ted that radiological impact from natural radionuclides contained in conventional construction materials provide highest damage to people compared to existing LCA impact categories. However, the impact from incorporating BR into construction materials would be minor compared to conventional materials, as these already contain significant quantities of natural radionuclides. It was demonstrated that multi-stage valorization processes of BR can be achieved without significant radionuclide accumulation in secondary residues. It was confirmed that radioactivity concentrations in materials resulting from BR valorization would be too low to pose a health threat. This is explained by the addition of diluting materials and the co-recovery of radionuclides with valuable metals during processes like reduction roasting, acidic leaching, and ionic liquid leaching. The study observed that equilibrium decay chains of natural uranium and thorium can be broken during chemical and metallurgical treatment, with isotopes from a single chain ending up in different process streams (e.g., ²³⁸U dissolving while ²²⁶Ra remains solid in the Bayer process). This resulted in a co-recovery of some natural radionuclides making further studies necessary to confirm worker safety considering also recovered valuable metals. In summary, this research demonstrated importance of NORM-LCA model for conventional and future construction materials and confirmed that from a radiological standpoint, BR valorization can be achieved without significant health threats.