Transition metal and nitrogen doped nanocarbon cathode catalysts for anion exchange membrane fuel cells

dc.contributor.advisorTammeveski, Kaido, juhendaja
dc.contributor.advisorSarapuu, Ave, juhendaja
dc.contributor.advisorKibena-Põldsepp, Elo, juhendaja
dc.contributor.authorLilloja, Jaana
dc.contributor.otherTartu Ülikool. Loodus- ja täppisteaduste valdkondet
dc.date.accessioned2022-07-14T11:04:20Z
dc.date.available2022-07-14T11:04:20Z
dc.date.issued2022-07-14
dc.descriptionVäitekirja elektrooniline versioon ei sisalda publikatsiooneet
dc.description.abstractVesiniku kasutamine energiakandjana võiks olla lahendus meie kasvavatele energiajulgeoleku, keskkonnareostuse ja kliimamuutuse probleemidele. Vesinikkütusel töötavaid prootonvahetusmembraaniga kütuseelemente kasutatakse juba transpordisektoris, kuid nende laialdast turustamist piirab vajadus väärismetallkatalüsaatorite järele. Anioonvahetusmembraaniga kütuseelementide tehnoloogia on praegu veel arendamisjärgus, kuid see annaks võimaluse kasutada tunduvalt odavamaid mitte-väärismetallkatalüsaatoreid. Siirdemetallide ja lämmastikuga dopeeritud süsinikmaterjalid on aktiivsed elektrokatalüsaatorid hapniku redutseerumisreaktsiooni jaoks leeliselises keskkonnas ja seega saab neid kasutada anioonvahetusmembraaniga kütuseelementides katoodmaterjalina. Doktoritöö eesmärk oli valmistada mitte-väärismetallkatalüsaatoreid hapniku elektrokeemilise redutseerumisreaktsiooni jaoks, uurida nende elektrokatalüütilisi omadusi ning rakendusvõimalusi anioonvahetusmembraaniga kütuseelemendis. Katalüsaatorite valmistamiseks kasutati erineva morfoloogiaga nanostruktuurseid süsinikmaterjale: süsiniknanotorusid, karbiidse päritoluga süsinikku, grafeeni ja kommertsiaalset ning ise valmistatud mesopoorset süsinikku. Need süsinikmaterjalid dopeeriti lämmastiku ja siirdemetallidega (raud, koobalt, mangaan) kõrgtemperatuurse pürolüüsi käigus. Uuriti nii erinevate lisandite kui ka süsinikkandja struktuuri mõju katalüsaatorite hapniku redutseerimise aktiivsusele. Materjalide kasutamisel katoodkatalüsaatoritena anioonvahetusmembraaniga kütuseelemendis saadi võrreldavad tulemused plaatinakatalüsaatoriga, näidates seega, et mitte-väärismetallkatalüsaatorid võivad tõepoolest asendada väärismetalle kütuseelementides.et
dc.description.abstractHydrogen is a clean energy carrier that could be the solution to our growing concerns about energy security, environmental pollution and climate change. The proton exchange membrane fuel cells fueled by hydrogen are already used in the transport sector, but their further commercialization is limited by the need for precious metal catalysts. The technology of anion exchange membrane fuel cells (AEMFCs) is currently less developed, however, it gives the opportunity to use much cheaper non-precious metal catalysts. Transition metal-nitrogen-carbon based materials have already shown great promise as electrocatalysts for the oxygen reduction reaction in alkaline medium and thus can be used as cathode materials of AEMFCs. The aim of the research described in this doctoral thesis was to prepare and study non-precious metal catalysts for the electrochemical oxygen reduction reaction (ORR) and test their applicability in the AEMFC. To prepare the catalysts, nanostructured carbon support materials with varying morphology were used, such as carbon nanotubes, carbide-derived carbon, graphene and commercially available or self-made mesoporous carbon. These carbon materials were doped with nitrogen and transition metals (iron, cobalt, manganese) via simple high-temperature pyrolysis. The effect of different dopants as well as the structure of the support materials on the ORR activity of the catalysts was studied. These materials were used as cathode catalysts in the AEMFC, where they performed very well, with some of them rivalling the commercially used platinum-based catalyst, thus showing that non-precious metal catalysts could indeed replace precious metals in the fuel cells.en
dc.description.urihttps://www.ester.ee/record=b5508462et
dc.identifier.isbn978-9949-03-961-6
dc.identifier.isbn978-9949-03-962-3 (pdf)
dc.identifier.issn1406-0299
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/10062/83230
dc.language.isoenget
dc.relation.ispartofseriesDissertationes chimicae Universitatis Tartuensis;213
dc.rightsopenAccesset
dc.rightsAttribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 International*
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/*
dc.subjectfuel cellsen
dc.subjectnanostructured materialsen
dc.subjectcarbon materialsen
dc.subjectcarbon nanotubesen
dc.subjecttransition metalsen
dc.subjectcatalystsen
dc.subjectelectrocatalysisen
dc.subjectelectrochemical reductionen
dc.subject.otherdissertatsioonidet
dc.subject.otherETDet
dc.subject.otherdissertationset
dc.subject.otherväitekirjadet
dc.subject.otherkütuseelemendidet
dc.subject.othernanostruktuursed materjalidet
dc.subject.othersüsinikmaterjalidet
dc.subject.othersüsiniknanotorudet
dc.subject.othersiirdemetallidet
dc.subject.otherkatalüsaatoridet
dc.subject.otherelektrokatalüüset
dc.subject.otherelektrokeemiline reduktsioonet
dc.titleTransition metal and nitrogen doped nanocarbon cathode catalysts for anion exchange membrane fuel cellset
dc.title.alternativeSiirdemetallide ja lämmastikuga dopeeritud süsiniknanomaterjalid kui anioonvahetusmembraaniga kütuseelemendi katoodkatalüsaatoridet
dc.typeThesiset

Files

Original bundle

Now showing 1 - 1 of 1
Loading...
Thumbnail Image
Name:
lilloja_jaana.pdf
Size:
5.71 MB
Format:
Adobe Portable Document Format
Description:

License bundle

Now showing 1 - 1 of 1
No Thumbnail Available
Name:
license.txt
Size:
1 B
Format:
Item-specific license agreed upon to submission
Description: