Electrochemical characterization of structurally and chemically modified solid oxide cells operated in electrolysis mode

Abstract

Doktoritöö käigus uuriti tööstuslikel skaleeritavatel meetoditel loodud tahkeoksiidelementide tööd elektrolüüserina ja ka kütuseelemendi töörežiimis. Põhiliselt keskenduti vesinikelektroodi aktiivkihi rollile uuritavate tahkeoksiidelementide elektrokeemilises käitumises. Tahkeoksiidsete elektrolüüserite ja -kütuseelementide töö stabiilsust uuriti pikaajalistes elektrokeemilistes testides. Elektrokeemiliste testide järgselt hinnati muutusi mikrostruktuuris ja pinna elementkoostises. Kestvustestide käigus tuvastati potentsiaalsed degradatsioonimehhanismid, mis võivad ilmneda tahkeoksiidse elektrolüüseri ja -kütuseelemendi pikaajalises töös. Tahkeoksiidraku vesinikelektroodi aktiivkihi uuringuteks viidi aktiivkihti sisse mikrostruktuurseid muutusi ja modifitseeriti seda keemiliselt ning hinnati nende muudatuste mõju elektrokeemilistele parameetritele. Leiti, et tahkeoksiidse elektrolüüseri mikrostruktuur määrab selle optimaalsed tööparameetrid. Ilmnes, et raudoksiidi lisamine ei toonud muutust madalamatel temperatuuridel (<750 °C) kuid parandas märkimisväärselt elektrokeemilist aktiivsust kõrgematel temperatuuridel (>750 °C). Uuringu tulemused avavad uusi arenguteid tahkeoksiidse elektrolüüseri tehnoloogia edendamiseks ning täiendavad teadmisi elektrolüüsiprotsessist tahkeoksiidsetes elektrolüüsiseadmetes.

This dissertation describes the study of industrially produced solid oxide cells operating in electrolysis mode and the role of the hydrogen electrode active layer in the solid oxide cell performance. The electrochemical performance and durability of the solid oxide cell in fuel cell and electrolysis modes were evaluated through long-term testing. After electrochemical testing, the changes in the cells were investigated with microstructural and elemental analysis. Potential degradation mechanisms caused by long-term operation in electrolysis and fuel cell modes were identified. Microstructural changes and chemical modifications were introduced to the hydrogen electrode active layer, and the effect of these changes was investigated using electrochemical characterization. This work shows that the hydrogen electrode microstructure of the solid oxide electrolysis cell dictates the optimal operating conditions. In this study its is also demonstrated that chemical modification with iron oxide did not cause changes at lower operating temperatures (<750 °C) but increased electrolysis performance significantly at higher temperatures (>750 °C) through enhancing the reaction speed near the active sites. These results open new development paths for improving solid oxide cell technology and enhance our knowledge of electrolysis processes in the solid oxide electrolysis cell devices.