Electrocatalysis of oxygen reduction on non-precious metal catalysts

dc.contributor.advisorTammeveski, Kaido, juhendaja
dc.contributor.advisorKruusenberg, Ivar, juhendaja
dc.contributor.authorRatso, Sander
dc.contributor.otherTartu Ülikool. Loodus- ja täppisteaduste valdkondet
dc.date.accessioned2020-12-11T07:26:16Z
dc.date.available2020-12-11T07:26:16Z
dc.date.issued2020-12-11
dc.descriptionVäitekirja elektrooniline versioon ei sisalda publikatsiooneet
dc.description.abstractLoodust saastava süsinikul põhineva energiatsükli asendamine on üks kõige kriitilisemaid 21. sajandi probleeme. Paraku tuleb sisuliselt kogu transpordiks kasutatav energia endiselt fossiilsetest kütustest. Üheks alternatiiviks sisepõlemismootorile on polümeer-elektrolüüt kütuseelemendid (PEFC). Kütuseelement on olemuselt seade, milles keemiline energia (konkreetsel juhul vesiniku ja hapniku vahelisel reaktsioonil tekkiv energia) muundatakse kasulikuks tööks. PEFC puhul on lõppsaaduseks puhas vesi, mis tähendab et sisepõlemismootori asendamisel selliste kütuseelementidega on võimalik vältida CO2 teket. Põhiline probleem PEFC tehnoloogia juures on katoodil toimuva hapniku redutseerumisreaktsiooni katalüsaatorite vähene aktiivsus ja stabiilsus. Siiani kasutatakse madalatemperatuursetes kütuseelementides selle reaktsiooni katalüsaatorina plaatinal põhinevaid materjale, aga plaatina on äärmiselt kallis ning vähese levimusega metall. Selle doktoritöö käigus arendati plaatina asendamiseks süsiniknanomaterjalidest uudseid elektrokatalüsaatoreid. Grafeeni, süsiniknanotorude ja karbiidset päritolu süsiniku dopeerimisel saavutati atomaarselt jaotunud aktiivtsentritega, mis pidasid sammu või isegi suurendasid kütuseelemendi võimsustihedust võrreldes kommertsiaalsete Pt/C materjalidega. Töö käigus demonstreeriti uusi strateegiaid süsiniknanomaterjalidest komposiitide valmistamiseks ning poorse struktuuri optimeerimiseks, mis suurendas samuti kütuseelemendi võimsustihedust. Käesoleva doktoritöö tulemused näitavad, et mitte-väärismetallkatalüsaatoritega on võimalik asendada kütuseelemendis plaatina-põhiseid katoodimaterjale ning seeläbi oluliselt vähendada süsteemi maksumust.et
dc.description.abstractMoving on from the carbon energy cycle that is destroying our environment and deteriorating living conditions is one of the priorities for humanity in the 21st century. However, nearly all of the energy used for transportation is still being produced by burning fossil fuels. Polymer electrolyte fuel cells (PEFC) have emerged as one of the pathways towards reducing the CO2 emissions from automotive applications and have already seen wide-scale use in fuel cell electric vehicles. The main remaining problems towards replacement of internal combustion engines by PEFCs are cost and durability. These issues stem from the slow oxygen reduction reaction (ORR), which takes place at the fuel cell cathode. So far, nearly all commercially available fuel cell systems have used platinum-based catalysts on the cathode to achieve this, but it has become apparent that the long-term activity and stability targets cannot be met by Pt-based materials while keeping costs low enough. This PhD thesis focuses on developing novel electrocatalysts for this reaction by rationally designing synthesis strategies for carbon nanomaterials. By using graphene, carbon nanotubes and carbide-derived carbon (CDC) and combining them with methods such as ball-milling and pyrolysis, new catalysts with atomically dispersed catalytic centres were developed. The dispersion of catalytic sites on such a level enhanced the activity of the catalyst material and thereby the power output of the fuel cell. Composite materials from carbon nanotubes and graphene or CDC were created to optimise the porous structure of the fuel cell electrode, which further raised the power density of the cell. New strategies for the optimisation of porosity in catalyst materials are also proposed in this thesis. In the end, multiple catalysts rivalling the activity of commercially used Pt/C materials are presented in this thesis, showing a great promise of non-precious metal catalysts for replacing Pt in automotive fuel cells.en
dc.description.urihttps://www.ester.ee/record=b5393441et
dc.identifier.isbn978-9949-03-524-3
dc.identifier.isbn978-9949-03-525-0 (pdf)
dc.identifier.issn1406-0299
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/10062/70698
dc.language.isoenget
dc.relation.ispartofseriesDissertationes chimicae Universitatis Tartuensis;201
dc.rightsopenAccesset
dc.rightsAttribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 International*
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/*
dc.subjectfuel cellsen
dc.subjectelectrochemical reductionen
dc.subjectoxygenen
dc.subjectnon-precious metalsen
dc.subjectcarbon nanotubesen
dc.subjectcatalystsen
dc.subject.otherdissertatsioonidet
dc.subject.otherETDet
dc.subject.otherdissertationset
dc.subject.otherväitekirjadet
dc.subject.otherkütuseelemendidet
dc.subject.otherelektrokeemiline reduktsioonet
dc.subject.otherhapniket
dc.subject.othermitteväärismetallidet
dc.subject.othersüsiniknanotorudet
dc.subject.otherkatalüsaatoridet
dc.titleElectrocatalysis of oxygen reduction on non-precious metal catalystset
dc.title.alternativeHapniku elektrokatalüütiline redutseerumine mitteväärismetallkatalüsaatoritelet
dc.typeThesiset

Files

Original bundle

Now showing 1 - 1 of 1
Loading...
Thumbnail Image
Name:
ratso_sander.pdf
Size:
12.62 MB
Format:
Adobe Portable Document Format
Description:

License bundle

Now showing 1 - 1 of 1
No Thumbnail Available
Name:
license.txt
Size:
1 B
Format:
Item-specific license agreed upon to submission
Description: